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ELECTROCHEMICAL GENERATION OF H2O2AND DISINFECTION BASED ON MWCNTs-GDE CATHODE

摘 要

電化學(xué)消毒由于高環(huán)境相容性,價(jià)格低廉、操作簡單,殺菌廣譜,可同時(shí)去除水中溶解性重金屬、有機(jī)物和其他有害物質(zhì)并且具備一定持續(xù)殺菌能力而作為傳統(tǒng)消毒工藝的一種zui有利替代形式而受到廣泛討論。

使用空氣擴(kuò)散電極作為電化學(xué)體系陰極通過電解作用產(chǎn)生*消毒是電化學(xué)消毒的一種形式,該體系主要?dú)⒕蜃訛殛帢O產(chǎn)生*等氧活性物質(zhì)的間接氧化作用。

空氣擴(kuò)散電極中電極催化劑材料對電極性能有重要影響,多壁碳納米管由于其特殊結(jié)構(gòu)而具備優(yōu)良的電化學(xué)性能,本課題通過加入多壁碳納米管作為催化劑制備空氣擴(kuò)散電極,提高電化學(xué)體系產(chǎn)*性能和消毒效果。電化學(xué)分析結(jié)果表明與普通碳黑電極相比,碳納米管對催化氧發(fā)生二電子還原具有較高的活性,制備電極在間歇運(yùn)行 360 h 過程中性能較為穩(wěn)定。實(shí)驗(yàn)選取無氯介質(zhì)磷酸鹽緩沖溶液為電解質(zhì)優(yōu)化了體系產(chǎn)*外部操作條件條件,得到操作條件為:電流密度 15 mA/cm2,電解質(zhì)濃度 50 mmol/L,pH 值為中性。

以人工配制大腸桿菌懸濁液為進(jìn)水研究了碳納米管空氣擴(kuò)散電極電化學(xué)體系的消毒效果。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,在電流密度為 15 mA/cm2,電解介質(zhì)濃度為 50mmol/L,初始 pH 值為 7 的條件下電解 10 min 后,殺菌效率達(dá)到 99.9%以上,大腸桿菌數(shù)量減少了約 3.08 log,顯示出良好的殺菌效果。從 AFM 圖像可以觀察到電解過程對大腸桿菌細(xì)胞的破壞作用:內(nèi)部塌陷,zui后*溶解。流式細(xì)胞分析結(jié)果顯示對電解 15 min 后,壞死細(xì)胞占總數(shù)的 70%以上,存活細(xì)胞僅占8%左右,說明大腸桿菌懸濁液經(jīng)由電化學(xué)體系處理后基本均為不可逆損傷,在適宜環(huán)境中不會出現(xiàn)復(fù)活現(xiàn)象。

電化學(xué)體系在消毒結(jié)束后由于溶液中仍保持一定濃度的*而具備持續(xù)抑菌能力,實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明在電解結(jié)束后 10 h 內(nèi)大腸桿菌總數(shù)減少一倍 log 左右。實(shí)驗(yàn)同時(shí)考察了電流密度,進(jìn)水 pH 值、COD 濃度和氯離子濃度等幾個(gè)重要因素對消毒效果的影響,結(jié)果表明:殺菌效率隨電流密度增加而增大;偏堿性環(huán)境中殺菌效率略低于酸性及中性環(huán)境;當(dāng)進(jìn)水 COD 濃度在低于 60 mg/L范圍內(nèi)時(shí),幾乎對消毒效果沒有影響;當(dāng)進(jìn)水 COD 濃度大于 80 mg/L 時(shí),體系電解時(shí)產(chǎn)生的氧化性物質(zhì)部分會參與到氧化溶解性 COD 的反應(yīng)中,影響消毒效果;當(dāng)電流密度較低時(shí),氯離子濃度對殺菌效率影響較為顯著,殺菌效率隨進(jìn)水氯離子濃度增加而增加;在高電流密度條件下,陽極同時(shí)發(fā)生析氧反應(yīng),氯離子濃度對殺菌效率影響變小。zui后以城市生活污水處理廠二沉池出水為進(jìn)水考察該電化學(xué)體系實(shí)際應(yīng)用能力,在運(yùn)行 30 min 后,總菌和大腸菌群數(shù)量均下降 99%以上,得到了良好的效果。

Abstract

Electrochemical disinfection has been widely discussed as an alternative to conventional techniques of water disinfection due to its high efficiency and other advantages, such as:High environmental compatibility; Low cost and easy to operate; Removal of dissolved heavy metal, organic matter and other harmful substances in water simultaneously; Have a residual disinfection effect.

One form of electrochemical disinfection is the application of gas diffusion electrode (GDE) as cathode in the electrochemical system. The main sterilization factor is the electro-generated hydrogen peroxide and other oxidative free radicals like .OH.

The catalyst material exerts important influence on the performance of the electrode.Carbon nanotube has several advantageous electrochemical properties for its unique structure. In this study, the GDE with multi-wall CNTs (MWCNTs) serving as electrochemically active material was fabricated and applied to the electrolysis system as to producing hydrogen peroxide and raising the sterilization efficiency.Electrochemical analysis results showed that MWCNTs have higher catalytic activity than normal carbon black toward the two-electron oxygen reduction reaction process.The MWCNTs-loaded GDE have a stable production of H2O2 during the intermittent operation of 360h. The H2O2 generation was recorded with respect to various operational conditions including phosphate buffer solution electrolyte concentration,current density applied as well as initial pH value, and the optimized operation condition is J=15 mA/cm2,C=50 mmol/L,pH=7.

The MWCNTs-loaded GDE was then applied for disinfection purpose at optimized conditions for H2O2 generation, and after 10 min disinfection, the overall inactivation efficiency could achieve above 99.9%, and the total amount of E.coli experienced nearly 3.08 log losses. The AFM images showed the morphological changes of E.coli during the disinfection process. The E.coli experienced internal collapse, followed by compley dissolution. And the FCM results showed that after 15 min of electrolysis,necrotic cells accounted for more than 70%, and the survival cells accounted for only about 8%.The result indicated that the E.coli cell experienced irreversible damage via electrolysis, and does not likely to revive in the appropriate environment.

The electrochemical system have residual disinfection effects owing to a certain concentration of hydrogen peroxide after electrolysis. The experiment results showed that the total amount of E.coli reduced nearly 1 log within 10 h after 10 min of electrolysis. Several significant factors which influence disinfection efficacy including current density, pH value, COD and Cl-concentration of influent were investigated, and the result showed that: the sterilization efficiency increased with the increase of current density; the sterilization efficiency operated in the acidic and neutral condition is better than that in alkaline condition; when the COD concentration was below 60 mg/L, it almost had no impact; when the concentration was higher than 80 mg/L, the oxidizing substances may partial participated in the oxidation of dissolved COD, led to the reduction of sterilization efficiency; when the current density was low, affection of chloride ion concentration on the efficiency of sterilization was more significant, the sterilization efficiency increased with the increase of concentration; when the current density was high, oxygen evolution took place in the anode at the same time, the effect of chloride ion concentration was smaller. The practical application of the MWCNTs-GDE electrochemical system was investigated by using the secondary clarifier effluent as influent, the result showed that after 30 min of operation, the total bacteria and coliform counts were decreased more than 99%.

第 1 章 緒 論

隨著經(jīng)濟(jì)發(fā)展和科技進(jìn)步,人民生活水平不斷提高,水質(zhì)安全問題得到越來越多的關(guān)注。消毒作為水處理中去除病原微生物的zui后屏障,對保證公眾健康起著至關(guān)重要的作用。水處理中的消毒環(huán)節(jié)包括給水消毒、污水消毒及深度處理和某些以中水回用為目的的處理。一種應(yīng)用前景良好的消毒技術(shù)應(yīng)具有以下特點(diǎn):殺菌廣譜,低耗,運(yùn)行穩(wěn)定,易于管理,消毒效果受進(jìn)水條件影響小,在配水管網(wǎng)中有一定殘余殺菌效應(yīng)且不產(chǎn)生色、嗅及消毒副產(chǎn)物等危害人體健康的物質(zhì)。目前盡管對傳統(tǒng)工藝有所改進(jìn)同時(shí)大量新型消毒技術(shù)興起,但還沒有任何一種消毒方式能夠*人們對于安全用水的要求,關(guān)于傳統(tǒng)消毒工藝的替代形式仍在討論中。2016年頌通研發(fā)推出國內(nèi)智能移動消毒機(jī)器人，為醫(yī)療機(jī)構(gòu)及科研院校提供一體化消毒解決方案。該產(chǎn)品為醫(yī)院的終末消毒提供了安全可靠的解決方法。

1.1 常規(guī)消毒工藝

紫外消毒

1910年,紫外消毒系統(tǒng)*次在法國投入使用,從七十年代末開始被廣泛應(yīng)用于飲用水和市政污水的消毒工藝,研究表明紫外線消毒是目前zui為經(jīng)濟(jì)有效地控制隱孢子蟲等微生物的消毒技術(shù),而這些原生動物對氯及氯化物等化學(xué)消毒劑具有很強(qiáng)的抗藥性。紫外消毒一般采用的C波段紫外線(UV-C),波長為200-275 nm。紫外消毒的機(jī)理一般認(rèn)為是對微生物的輻射損傷和破壞細(xì)菌細(xì)胞DNA或RNA等核酸結(jié)構(gòu)從而使細(xì)菌失活或抑制其繁殖能力。水中的病原微生物(細(xì)菌,芽孢,原生動物等)DNA吸收波長一般在200-300 nm之間,其中對260 nm左右的紫外線尤為敏感,紫外照射時(shí)會導(dǎo)致核酸突變,同時(shí)產(chǎn)生的自由基引發(fā)光電離,使相鄰核苷酸尤其是胸腺嘧啶發(fā)生二聚作用產(chǎn)生環(huán)丁烷型嘧啶二聚體等光化學(xué)產(chǎn)物,阻礙核酸的復(fù)制和轉(zhuǎn)錄從而阻礙蛋白質(zhì)的合成,導(dǎo)致細(xì)胞死亡[6,7]。

紫外線消毒技術(shù)是一種物理消毒方式,不需投加化學(xué)試劑,不改變原水性質(zhì)組成,殺菌廣譜,并且在低劑量使用時(shí)未發(fā)現(xiàn)有消毒副產(chǎn)物產(chǎn)生[8]。但在實(shí)際應(yīng)用中會受到以下條件的限制:不能提供剩余殺菌能力,出水中一些被紫外線損傷的微生物在可見光的照射下可能利用自身的光復(fù)活機(jī)制對紫外損傷進(jìn)行逆轉(zhuǎn)[9],使DNA恢復(fù)結(jié)構(gòu)及復(fù)制能力;進(jìn)水濁度及其造成的燈管結(jié)垢現(xiàn)象,均會削弱紫外線的透射,嚴(yán)重影響殺菌效果;進(jìn)水中的腐殖質(zhì)、亞硫酸鹽、苯酚、鐵等會吸收紫外線;紫外燈管及石英套管等需定期更換增加了運(yùn)行費(fèi)用。

消毒技術(shù)發(fā)展

1) 膜消毒

膜過濾技術(shù)是近年來發(fā)展的一項(xiàng)新技術(shù),在水處理工藝中主要應(yīng)用的壓力驅(qū)動膜根據(jù)孔徑的尺寸可以分為微濾、超濾、納濾和反滲透。膜過濾消毒主要原水通過濾膜時(shí)微生物顆粒被截留與水分離得到去除,采用膜過濾技術(shù)去除病原微生物已于 1957 年被美國公共健康署和美國水工業(yè)協(xié)會認(rèn)可。與其他消毒方法相比,膜消毒不僅僅是將細(xì)菌殺死,而是將細(xì)菌從水中隔離出來,這樣也防止了損傷細(xì)菌恢復(fù)活性以及死亡的微生物體再次成為熱源[10]。膜過濾工藝去除細(xì)菌的主要機(jī)理包括吸附作用和篩分截留作用。微濾和超濾對耐氯性強(qiáng)微生物表現(xiàn)出殺滅效果,在出水中濃度均在檢測限以下[11]。膜消毒的優(yōu)勢主要有:低耗,基本無需添加化學(xué)試劑,處理后水質(zhì)良好,效果不受水質(zhì)影響,出水水質(zhì)穩(wěn)定等。但膜消毒在實(shí)際應(yīng)用中的主要弊端有:成本較高,膜污染堵塞,膜破損后導(dǎo)致處理后水質(zhì)變壞等。

2) 光催化消毒

光催化消毒的研究始于 1985 年,Matsunaga[12]等人利用紫外光源二氧化鈦催化的殺菌實(shí)驗(yàn)。光催化消毒技術(shù)低耗,消毒副產(chǎn)物少,并且能夠避免產(chǎn)生紫外消毒后細(xì)菌的光復(fù)活現(xiàn)象。其殺菌機(jī)理目前主要認(rèn)為是納米 TiO2顆粒通過 UV-A的激活產(chǎn)生游離電子及電子空穴,電子易被水中的溶解氧等氧化性物質(zhì)捕獲生成*,而電子空穴可氧化吸附于二氧化鈦表面的 OH-和 H2O 生成 OH 自由基。*及羥基自由基均為強(qiáng)氧化性物質(zhì),對于吸附在催化劑表層的微生物,光空穴直接破壞細(xì)菌外層細(xì)胞壁;細(xì)胞與催化劑表面相距 1 μm 以內(nèi)時(shí), OH 自由基起主要?dú)⒕饔?距離更遠(yuǎn)時(shí)殺菌作用主要依靠*來實(shí)現(xiàn)[13]。光催化技術(shù)

應(yīng)用于消毒的主要優(yōu)勢有:相對于均相反應(yīng),光催化反應(yīng)屬于多相反應(yīng)因而能提供更多的反應(yīng)途徑;光源可使用太陽能,降低成本;反應(yīng)在常溫常壓下即可進(jìn)行。光催化消毒應(yīng)用前景廣闊,但目前還在研究階段。

3)超聲波消毒

超聲輻射技術(shù)近年來新發(fā)展起來的水處理技術(shù),在過濾膜及陶瓷濾芯的清洗及微生物滅活等方面已有應(yīng)用。超聲波是一類頻率高于 20 kHz 的聲波,在液體中傳播時(shí)會產(chǎn)生空化作用以及機(jī)械效應(yīng)、熱效應(yīng)、化學(xué)效應(yīng)等特殊效應(yīng)。超聲波的殺菌作用主要由空化作用引起。超聲波在液體中傳播時(shí)呈現(xiàn)稀疏密集狀態(tài),在稀疏狀態(tài)時(shí)對液體產(chǎn)生負(fù)壓而產(chǎn)生大量微小空化氣泡,同時(shí)在密集狀態(tài)是對液體產(chǎn)生正壓使氣泡破裂瞬間產(chǎn)生 5000 ℃以上的高溫及 50 kPa 的壓力,破壞細(xì)菌的細(xì)胞壁及細(xì)胞膜[14]。研究表明,單獨(dú)使用超聲波滅菌作用時(shí)并不*,但在與臭氧、紫外等技術(shù)聯(lián)用[15,16]時(shí),均提高了滅菌效果。

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